2012年7月6日，古装魔幻剧《轩辕剑之天之痕》首播，而她则在剧中饰演擅于玩心计阴谋的隋朝郡主独孤宁珂 ；随后成立唐嫣工作室；11月11日，唐嫣首次担任制作人以末日爱情为主题的30分钟微电影《逐爱之旅》上线，她在片中饰演插画师李惠，这是其工作室成立以后的首部影视作品。
12月5日，其主演的民国传奇情感剧《乱世佳人》上星首播，她在剧中演绎历经坎坷成为一代佳人的张莲心，同时，还为该剧配唱片尾曲《心梦》及插曲《用一生回忆》；12月26日，发行个人首张新年EP+写真集《糖心》。
2013年3月26日，动作剧《X女特工》首播，其在剧中饰演身手矫健、怀揣正义梦想的鬼马钟离，同时，她还为该剧配唱主题曲《扞卫阳光》，随后唐嫣凭借该剧获得第十三届华鼎奖中国近代革命题材电视剧最佳女演员、BQ红人榜年度最受欢迎演员奖、亚洲青春派年度最受欢迎女演员及国剧盛典年度极具商业价值演员；10月5日，在都市商战题材剧《广告风云》中饰演广告公司品牌总监阮心丽。
2014年4月21日，主演的古装言情轻喜剧《金玉良缘》首播，其在剧中饰演古灵精怪的江湖女子玉麒麟，她与该剧另一主演霍建华凭借此剧获得国剧盛典甜蜜荧幕情侣，此外唐嫣还获得第五届中国大学生电视节最受欢迎女演员奖 ；9月2日，在都市职场剧《格子间女人》中饰演性格坚强勇敢、办事干净利落效率高的销售女强人谭斌，她还为该剧配唱片尾曲《雨晴》；11月7日，其参演的爱情电影《露水红颜》上映，而她则在片中饰演性格开朗活泼的空姐明真，随后凭借该角色获得第三届国际华语电影节金骑士奖最佳女配角奖 。
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